C’est grâce au site My Major Company sur lequel il s’inscrit en 2007 que Grégoire lance sa carrière. En moins de deux mois, il atteint les 70 000 euros requis pour la production de son album. Il devient alors le premier artiste produit par le public français.
En 2008 sort son premier album Toi + Moi. Le premier single du même nom devient immédiatement un tube ! S’ensuivent les titres Rue des Étoiles et Ta main dédié à ses deux frères disparus. L’album est un carton : il remporte la première place des ventes d’albums 2009, s’écoulant à plus d’un million d’exemplaires et décrochant un disque de diamant. Un succès confirmé par une tournée à guichet fermé, deux Olympia et la première partie des concerts de Johnny Hallyday au Stade de France en février 2010.

Son second album Le Même Soleil, également produit par My Major Company, sort en 2010. Il comporte un duo inédit avec son idole Jean-Jacques Goldman sur le titre La Promesse. L’album se classe directement n°1 des ventes de disques en France.
En 2011, Grégoire interprète le titre Je commence à comprendre pour la bande-originale du film Titeuf.

Son 3ème album Les roses de mon silence sort en 2013. Cette même année, il s’investit dans l’album Thérèse, Vivre d’Amour, une mise en musique des poèmes de Sainte Thérèse de Lisieux interprétés par plusieurs artistes (Natasha St-Pier, Anggun, Elisa Tovati… ). Il participe également au single caritatif Je reprends ma route pour l’association Les voix de l’enfant.

Artiste au grand coeur, Grégoire est le parrain de l’association ELA et intègre la troupe des Enfoirés en 2010. Il se produit également dans deux concerts en soutien aux journalistes otages en Syrie et en Afghanistan.
Parallèlement, Grégoire écrit et compose pour de nombreux artistes tels que Florent Pagny, ou encore Maxime...

Pour son nouvel album Poésies de notre enfance, Grégoire a mis en musique quelques-uns des grands poèmes enseignés à l’école de La Fontaine à Maurice Carême. Dans sa volonté de partager son amour de la poésie avec les plus jeunes, les titres de cet album sont mis gratuitement à la disposition des professeurs sur ce site de l’Éducation nationale.